性格独立、长相可爱的女高中生理央因遭初恋对象强暴内心有着无法抹去的阴影。由于这段惨痛的过去，她变得无法相信任何人，成了在学校欺凌同学、在校外搞援助交际的“堕落女孩,她只对金钱感兴趣，而且从来不和对自己没用的人交往。

然而在17岁生日那天一通打错的电话让她结识了身患重疾的大学教师，理央邂逅了35岁的大学讲师光辉，有此坠入爱河。理央开始懂得如何去爱别人，渐渐发生了蜕变。然而命运却不愿让理央顺利获得重生。光辉虽然也爱理央，却无法接受她的爱....

执导本片的是年仅27岁的女导演寒竹百合。 大名鼎鼎的日本电影人岩井俊二与寒竹百合有半师之谊。当寒竹还在日本大学艺术学部电影专业当学生时，曾把自己写的剧本寄给岩井俊二，并获得了他的指点。寒竹原本打算在剧本创作发面发展，为广播剧写过剧本。后来她在一些广告和音乐录影带的拍摄中充当导演助理积累了不少经验，近年来则执导摄制了《我的机器人女友》的幕后花絮片、佐藤健、上野树里的个人DVD。 《天使之恋》是这位八十后女导演的电影长片处女作。制作方对她十分看好。制作人梅村安表示：“她拥有纯净的艺术灵感和闪光的感性。虽然她没有执导长片的经验，但一定能拍出出色的作品来。”

本片的剧本也由寒竹百合本人执笔。一方面，她延续原作，展现出主人公理央混合了天使般可爱与缜密心计的魅力，另一方面，又加入了若干原创场面，特别是充分利用了雨景来制造气氛。原作的粉丝们将能在电影版中看到小说所没有的大结局，而没有读过小说的观众也能完全融入电影之中，体验一段催人泪下的悲情罗曼蒂克。

影片制作团队在寻找女主演时连连触礁，在近五百人应征的试镜选拔中也没能觅得合适的人选。寒竹导演坚持理央拥有与众不同的个性，她的气质有着能压倒别人的华彩，演员必须有某种“独特的东西”，而这种东西是无法用演技来填补的。 有人推荐了影坛新人佐佐木希，在约见佐佐木希的那天，她一走近会议室，制作团队的全体人员竟一齐冒出了“这就是理央！”的想法。 佐佐木希于2005年被集英社编辑部的星探发现，在“YOUNG JUMP”少女偶像评选中获得大奖。翌年，她又在少女时尚杂志《PINKY》的选美活动中拔得头筹，成为该刊的专属模特，不久后她频频出现在综艺节目和电视广告之中，很快人气大涨。 在本片之前，佐佐木希只在电影《变身西装》和电视剧《神之水滴》客串露过面。对演技并无自信的她得知制片方要自己挑大梁演主角后，第一反应是：“这不可能！”寒竹导演与之单独进行了一番长谈，终于说动了佐佐木希。在开拍前，佐佐木特地在寒竹导演的指导下进行了一个半月的演技训练。

佐佐木希本人是个乖乖女，和理央的经历没什么交集。不过她表示自己在十几岁的时候也有逆反心理，也烦恼过友谊问题，理央在许多地方能引起她的共鸣，自己全力以赴地诠释了这个角色。寒竹导演与其他演员们都对佐佐木希的成长与表现赞赏有加，认为她展现出了理央的魅力。 和佐佐木希演对手戏的是实力“帅叔”谷原章介。两人颇有缘分，在《变身西装》中就有过合作。谷原在开拍前曾特地走访佐佐木希，增进彼此的了解，开拍后也给了她不少建议和支持。佐佐木希称很高兴自己银幕初恋的对象是谷原前辈。